Please use this identifier to cite or link to this item:
https://hdl.handle.net/20.500.14279/328
Title: | Μελέτη της επίδρασης της μεθόδου σύνθεσης στηριζόμενων καταλυτών Pt για την αντίδραση καταλυτικής αναγωγής των οξειδίων του αζώτου (NOx) με υδρογόνο (Η2) παρουσία οξυγόνου (O2) | Authors: | Αχιλλέως, Ανδρούλα | Keywords: | Catalytic reduction;Catalysts | Advisor: | Costa, Costas | Issue Date: | 2014 | Department: | Department of Chemical Engineering | Faculty: | Faculty of Geotechnical Sciences and Environmental Management | Abstract: | The objective of this postgraduate thesis is to study the catalytic reduction (activity and selectivity to N2O and NH3) of NO with hydrogen, in the presence of oxygen (NO/H2/O2) on monometallic supported catalysts (0.1%w/w Pt/Al2O3 and 0.1%w/w Pt/MgO-CeO2), using a synthesis based on the wet impregnation method with three different solvents (i) water, (ii) isopropanol, and (ii) a solution of “ink”. The ultimate goal of this research is to find the most suitable catalyst for the aforementioned reaction, that is the catalyst which shows the highest activity to the unwanted toxic gas of NO and the highest selectivity to the harmless nitrogen gas (N2). It is also noteworthy that the reaction of NO/H2/O2 was studied under conditions of high concentration of O2 (20% O2/He vol%, leanDe-NOx). In that way, the oxidising conditions that are commonly found in the exhaust gases of a pollutant (p. x., power station, ship), were simulated. It was considered necessary to proceed in a physicochemical characterization (surface morphology) of the catalysts under study, using various techniques. More specifically, the methods that were used include B.E.T. (measurement of specific surface area and pore size distribution) and TPD-H2 (Temperature Programmed Hydrogen Desorption) in order to study the heterogeneity of the surface (surface number and kind of metal centers) and to find the apparent dispersion of the metals. The 0.1%w/w Pt/MgO-CeO2 catalyst (wet impregnation - “ink method”) appears to have the highest activity (XNO,%) and the lowest selectivity to N2O (SN2O,%) at low temperature, as well as the largest operating temperature window for the reaction NO/H2/O2. The second best catalyst was the 0.1%w/w Pt/Al2O3, which was also prepared using the same method. In conclusion, the results obtained from the synthesis of the 0.1% w/w Pt/MgO-CeO2 catalyst based on the wet impregnation method through the use of “ink” solvent (wet impregnation - “ink method”), regarding the reaction of NO/H2/O2, are considered important for future research in the domain of printing catalysis. Printing catalysis is considered as a quite promising process, which can bring considerable advantages over conventional methods. | Description: | Στόχος της παρούσας μεταπτυχιακής εργασίας είναι η μελέτη της καταλυτικής αναγωγής (ενεργότητα και εκλεκτικότητα σε Ν20 και NHj) του NO με υδρογόνο, παρουσία οξυγόνου (ΝΟ/Η2/Ο2) σε μονομεταλλικούς στηριζόμενους καταλύτες (0.1% κ.β. Pt/Al2O3 και 0.1% κ.β. Pt/MgO-CeO2), χρησιμοποιώντας τη σύνθεση του υγρού εμποτισμού με τρεις διαφορετικούς διαλύτες (i) νερό, (ii) ισοπροπανόλη και (ii) διάλυμα "ink". Απώτερος σκοπός της παρούσας έρευνας είναι η εύρεση του καταλληλότερου καταλύτη για την υπόψη αντίδραση, δηλαδή αυτού που παρουσιάζει την υψηλότερη ενεργότητα ως προς το ανεπιθύμητο τοξικό αέριο NO και υψηλότερη εκλεκτικότητα ως προς το αβλαβές αέριο άζωτο (Nj). Επίσης, αξίζει να σημειωθεί ότι, η αντίδραση NO/H2/O2 μελετήθηκε υπό συνθήκες υψηλής συγκέντρωσης 02 (20%O2/He vol%, lean De-NOx), προσομοιώνοντας έτσι τις οξειδωτικές συνθήκες που απαντούν στην πραγματικότητα στα καυσαέρια ενός ρυπαντή (π.χ., ηλεκτροπαραγωγικός σταθμός, πλοίο). Κρίθηκε απαραίτητος ο φυσικοχημικός χαρακτηρισμός (μορφολογία επιφανείας) των υπό μελέτη καταλυτών με τη χρήση διαφόρων τεχνικών - μεθόδων όπως Β.Ε.Τ.(μέτρηση ειδικής επιφάνειας και κατανομής μεγέθους πόρων) και TPD-H2 (θερμοπρογραμματιζόμενη εκρόφηση υδρογόνου - Η) για τη μελέτη της ετερογένειας της επιφάνειας (αριθμός και είδος επιφανειακών μεταλλικών κέντρων), καθώς και για την εύρεση της φαινόμενης διασποράς των μετάλλων. Ο καταλύτης 0.1% κ.β. Pt/MgO-CeO2 (wet impregnation - "ink method") παρουσιάζει την υψηλότερη ενεργότητα (Χχο. %) και τη χαμηλότερη εκλεκτικότητα ως προς N2O (SN2O,%) σε χαμηλή θερμοκρασία, καθώς και το μεγαλύτερο θερμοκρασιακό παράθυρο λειτουργίας, για την αντίδραση NO/H2/O2. Ακολουθεί ο καταλύτης 0.1% κ.β. 0.1%w/w Pt/Al2O3 ο οποίος παρασκευάστηκε με την ίδια μέθοδο. Συμπεραίνοντας, τα αποτελέσματα που προέκυψαν' από τη σύνθεση του καταλύτη 0.1% κ.β. w/w Pt/MgO-CeO2 μέσω του υγρού εμποτισμού χρησιμοποιώντας ως διαλύτη "ink" (wet impregnation - "ink method"), όσο αφορά την αντίδραση NO/H2/O2 κρίνονται ως ιδιαίτερα σημαντικά για μελλοντική έρευνα στον τομέα της εκτύπωσης (printing) καταλυτών. Η εκτύπωση καταλυτών αποτελεί μια αρκετά υποσχόμενη διεργασία, η οποία μπορεί να επιφέρει σημαντικά πλεονεκτήματα έναντι των συμβατικών μεθόδων. | URI: | https://hdl.handle.net/20.500.14279/328 | Rights: | Απαγορεύεται η δημοσίευση ή αναπαραγωγή, ηλεκτρονική ή άλλη χωρίς τη γραπτή συγκατάθεση του δημιουργού και κατόχου των πνευματικών δικαιωμάτων. | Type: | MSc Thesis | Affiliation: | Cyprus University of Technology |
Appears in Collections: | Μεταπτυχιακές Εργασίες/ Master's thesis |
Files in This Item:
File | Description | Size | Format | |
---|---|---|---|---|
Αχιλλέως Ανδρούλα_Abstract.pdf | 221.15 kB | Adobe PDF | View/Open |
CORE Recommender
Page view(s) 50
259
Last Week
0
0
Last month
0
0
checked on Nov 21, 2024
Download(s) 50
61
checked on Nov 21, 2024
Google ScholarTM
Check
Items in KTISIS are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.